环境工程学报, 12(10): 2776-2782

DOI 10.12030/j.cjee.201803181    中图分类号  X703   文献标识码  A


付昆明,付巢,王会芳,等. 亚硝酸盐对生物膜CANON工艺脱氮性能和N2O释放的影响[J]. 环境工程学报,2018,12(10):2776–2782.
FU Kunming, FU Chao, WANG Huifang, et al. Effects of nitrite on nitrogen removal performance and N2O emission in a biofilm CANON process [J]. Chinese Journal of Environmental Engineering,2018,12(10):2776-2782.
亚硝酸盐对生物膜CANON工艺脱氮性能和N2O释放的影响
付 昆明 1,*, 付 巢 1, 王 会芳 1, 苏 雪莹 1,2, 李 慧 1, 仇 付国 1 , 曹 秀芹 1
1. 北京建筑大学环境与能源工程学院,城市雨水系统与水环境教育部重点实验室,中-荷污水处理技术研发中心,北京 100044
2. 北京城市排水集团有限责任公司科技研发中心,北京 100032
第一作者:付昆明(1981—), 男, 博士, 副教授, 研究方向:水处理技术。E-mail: fukunming@163.com
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通信作者
收稿日期: 2018-03-22; 录用日期: 2018-06-01
基金项目: 北京市教育委员会科技发展计划项目(SQKM201710016006);北京建筑大学市属高校基本科研业务费专项资金(X18182,X18214)

摘  要 

通过调控进水NO2-N浓度分别为0、25、50和100 mg·L−1,研究不同初始NO2-N浓度对CANON工艺脱氮效果和N2O释放的影响。结果表明:SBBR中,初始NO2-N浓度分别为0、25、50和100 mg·L−1时,TN去除率分别达到81.65%、89.09%,87.75%和88.39%;对应的N2O释放率分别为7.03%、7.93%、10.21%和11.94%;前1/2周期内N2O释放量分别占总释放量的46%、53%、68%和75%。通过分析可知,较高初始NO2-N浓度,可以增加TN去除率,但是会刺激CANON工艺中N2O释放量的增加。
Effects of nitrite on nitrogen removal performance and N2O emission in a biofilm CANON process
FU Kunming 1,*, FU Chao 1, WANG Huifang 1, SU Xueying 1,2, LI Hui 1, QIU Fuguo 1 , CAO Xiuqin 1
1. Sino-Dutch R&D Centre for Future Wastewater Treatment Technologies, Key Laboratory of Urban Storm Water System and Water Environment, School of Environment and Energy Engineering, Beijing University of Civil Engineering and Architecture, Beijing 100044, China
2. Beijing Drainage Group Technology Research and Development Center, Beijing 100032, China
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Corresponding author

Abstract  

The effects of different initial NO2-N concentrations on nitrogen removal and N2O release of CANON process were studied by controlling the influent NO2-N concentrations which were 0, 25, 50 and 100 mg·L−1, respectively. The results indicated that when the initial NO2-N concentrations were 0, 25, 50 and 100 mg·L−1, the total nitrogen removal efficiencies were 81.65%, 89.09%, 87.75% and 88.39%, respectively. The N2O emission rates were 7.03%, 7.93%, 10.21% and 11.94%, respectively. The N2O emissions in the first 1/2 experimental period were 46%, 53%, 68% and 75%, respectively. Through analysis, the higher initial NO2-N concentrations could increase TN removal rate, but stimulate the increase of N2O emissions in the CANON process.
全程自养脱氮(completely autotrophic nitrogen removal over nitrite process, CANON)工艺是氨氧化细菌(ammonium oxidation bacteria, AOB)和厌氧氨氧化 (anaerobic ammonium oxidation, anammox)菌在同一个反应器内,AOB以O2作为电子受体,将部分NH4+-N氧化NO2-N,而anammox菌将剩余的NH4+-N和产生的NO2-N转化为N2[1]。CANON工艺具有不需有机碳源、节省曝气量和剩余污泥少[1]等优点,但由于低氨氮条件下难以实现稳定的短程硝化,目前仅限于处理垃圾渗滤液[2]、污泥消化液[3]等高氨氮废水。因此,NO2-N成为CANON工艺稳定运行的关键。
NO2-N在厌氧氨氧化反应中是不可或缺的基质,但研究发现,NO2-N 很容易诱导N2O的产生,亚硝酸化过程是生物脱氮过程中产生N2O的主要途径[4]。而N2O是一种强温室气体,其全球增温潜势(global warming potential,GWP)为CO2的300倍[5],因此,即使N2O的总量仅占温室气体排放总量的0.03%[6],但其对温室效应的贡献率却在10%左右。
CANON工艺通过抑制亚硝酸盐氧化菌(nitrite oxidizing bacteria, NOB),有利于累积NO2-N,为anammox提供NO2-N,因此反应前期会累积NO2-N。KIM等[7]研究发现限氧条件下,高NO2-N浓度会对微生物产生毒性抑制,AOB会分泌出NirNorisoNir等一系列生物酶,将NO2-N转化为N2O,该过程称为AOB的反硝化作用[8]。NO2-N浓度越高,AOB的反硝化作用越强,N2O产生的能力越强。有研究[9]发现,在限氧和缺少有机碳源的条件下,异养菌反硝化产生N2O的能力被抑制,使AOB的反硝化作用成为产生N2O的主要方式。NO2-N浓度会对N2O的产生起到重要作用,并且对污水中游离氨(free ammonia, FA)和游离亚硝酸(free nitrous acid, FNA)浓度产生影响,导致亚硝酸盐积累或Nos酶失活,进而影响N2O的产生[10]。ALINSAFI等[11]在反硝化脱氮过程中研究亚硝酸盐对N2O释放影响,表明NO2-N浓度对N2O释放有直接影响并且证实了NO2-N浓度对N2O还原的抑制作用。
目前,研究NO2-N浓度对一体式CANON工艺N2O释放的研究很少,由于一体式CANON工艺的特殊性,anammox菌会竞争NO2-N,NO2-N浓度累积会存在一个峰值。因此,本研究通过调整进水NO2-N浓度,探讨NO2-N对CANON工艺中脱氮效果和N2O释放的影响,为实现CANON工艺的优化和N2O的减量提供指导性建议。

1 实验部分

1.1 实验装置

实验装置为序批式生物膜反应器(sequencing batch biofilm reactor,SBBR),如图1所示。SBBR由有机玻璃制成,内径9 cm,高30 cm,有效容积为1.50 L。原水由上部瞬时进入,由侧面出水口排出。使用空气泵并用转子流量计控制曝气量。温度通过水浴控制在(30±1)℃,反应器以陶粒为填料,陶粒的直径为2~4 mm,湿密度为1.0~1.2 g·cm−3,孔隙率为40%。
图1 SBBR实验装置及工艺流程示意图
Fig. 1 Experimental apparatus and process scheme chart of SBBR
图1 SBBR实验装置及工艺流程示意图
Fig. 1 Experimental apparatus and process scheme chart of SBBR
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1.2 实验方法与实验进水

接种污泥来自于启动成功后的CANON工艺反应器,温度为(30±1)℃时,运行方式包括:瞬时进水→曝气(300 min)→排水(1 min),排水比为100%,反应器内生物量SS为5 020 mg·L−1,VSS为3 500 mg·L−1。实验过程中,每隔1 h取水样,每隔30 min取气体样品,并检测pH、DO。
实验用水采取人工配水,即在自来水中添加NaHCO3、NH4Cl、KH2PO4 10 mg·L−1和微量元素浓缩液Ⅰ为1 mL·L−1、微量元素浓缩液Ⅱ为1 mL·L−1[12]。初始NH4+-N为400 mg·L−1,初始NO2-N分别为0、25、50、100 mg·L−1,pH为7.7~8.2,持续曝气,曝气量为8 m3·(m3·h)−1,DO维持在1.2~3.0 mg·L−1,水力停留时间HRT为5 h。

1.3 分析方法

NH4+-N:纳氏试剂比色法[12];NO2-N:N(1-萘基)-乙二胺光度法[13];NO3-N:紫外分光光度法[13];pH:实验室pH计FE20(梅特勒-托利多,瑞士);溶解氧:Multi350i溶解氧仪(WTW,德国);TN按下式计算:TN=[NH4+-N]+[NO2-N]+[NO3-_N];FA、FNA:计算时参考文献中的方法[14];SS和VSS:重量法[13];温度:水银温度计;N2O检测方法[15]:岛津气相色谱仪GC-2014(日本)。

2 结果与讨论

2.1 初始NO2-N浓度对脱氮效果的影响

实验过程中,为深入了解不同初始NO2-N浓度对CANON工艺的脱氮效果的影响,监测运行4个周期内的氮元素的变化情况,分析反应器中各氮元素变化。
图2可知,HRT=5 h内,各周期的NH4+-N去除率依次升高,分别为90.55%、98.53%、99.07%、100%,出水NH4+-N浓度均低于40 mg·L−1;第1小时内,NH4+-N下降速率明显比之后的下降速率要快,原因可能是反应初期生物膜的吸附作用;并且,相同HRT内,随着初始NO2-N浓度的升高,NH4+-N的去除率增加,说明存在初始NO2-N可以增加NH4+-N去除率。
图3可知,初始NO2-N为0 mg·L−1时,NO2-N浓度先增加至23.2 mg·L−1后降低,NO2-N产生源于AOB作用,但由于其厌氧氨氧化速率受NO2-N浓度影响较大,反应前期NO2-N浓度低,会对厌氧氨氧化有一定限制作用,亚硝酸化速率大于厌氧氨氧化速率,3 h后,NO2-N浓度达到23.2 mg·L−1时,此后开始下降,说明底物NH4+-N浓度降低,亚硝酸化速率降低,厌氧氨氧化速率大于亚硝酸化速率,NO2-N浓度开始下降至NH4+-N消耗完,NO2-N会有部分剩余;初始NO2-N为25 mg·L−1时,NO2-N浓度在反应前3 h基本维持稳定在25 mg·L−1,之后开始减少,25 mg·L−1的NO2-N浓度是本反应解除底物浓度限制厌氧氨氧化的点;而付昆明等[16]发现海绵填料CANON反应器中,当出水NO2-N浓度约为50 mg·L−1时,继续提高NO2-N浓度,将不会提高厌氧氨氧化的脱氮效果;这说明,在CANON工艺中,NO2-N浓度达到一定量,亚硝酸化速率和厌氧氨氧化速率达到平衡,但由于污泥浓度和填料等因素的不同,其传质系数也不相同,导致NO2-N饱和浓度会存在一定差异。当初始NO2-N浓度为50 mg·L−1和100 mg·L−1时,NO2-N浓度在反应初期呈现逐渐下降的趋势,初始NO2-N浓度为100 mg·L−1时下降幅度比50 mg·L−1时快,说明CANON工艺中较高的初始NO2-N浓度,可以增加厌氧氨氧化反应速率[17-18]。因此,若仅依靠AOB的亚硝酸化作用提供NO2-N,厌氧氨氧化作用在反应初期不能达到最大化,CANON工艺中存在一定量NO2-N浓度,可以释放厌氧氨氧化脱氮的全部作用。
图2 初始NO2-N浓度对反应器中NH4+-N浓度的影响
Fig. 2 Effect of initial NO2-N concentration on NH4+-N concentration in reactor
图2 初始NO2-N浓度对反应器中NH4+-N浓度的影响
Fig. 2 Effect of initial NO2-N concentration on NH4+-N concentration in reactor
Cjee 201803181 t2
图3 初始NO2-N浓度对反应器中NO2-N浓度的影响
Fig. 3 Effect of initial NO2-N concentration on NO2-N concentration in reactor
图3 初始NO2-N浓度对反应器中NO2-N浓度的影响
Fig. 3 Effect of initial NO2-N concentration on NO2-N concentration in reactor
Cjee 201803181 t3
图4可知,在各周期反应过程中,NO3-N浓度均逐渐增加,初始NO2-N浓度为0 mg·L−1时,NO3-N浓度增加量最少,初始NO2-N浓度为25 mg·L−1时次之,NO2-N为50 mg·L−1时前期NO3-N生成量少于100 mg·L−1,但反应末两者生成NO3-N量相当;4个周期的δ(NO3-N)/δ(TN)分别为0.05、0.06、0.07、0.07,均低于理论值0.127[19],说明系统中伴随着部分反硝化增加氮的去除;同时有研究[20]表明,在DO较低时,AOB可以利用NH4+-N氧化过程中提供的电子,进行反硝化反应,这在一定程度上也提高了NH4+-N、TN去除率。
图5可知,NO2-N浓度变化时,TN去除率分别为81.65%、89.09%、87.75%和88.39%,均接近于理论去除率89%,TN平均去除负荷分别为1.61、1.84、1.90和1.91 kg·(m3.d)−1;SZATKOWSKA等[21]在移动床生物膜一体式PN/A系统中,通过添加NO2-N刺激厌氧氨氧化时,TN的去除速率最高达5.2 g·(m2 ·d)−1时,说明NO2-N的局部刺激可以提高TN去除率。
图4 初始NO2-N浓度对反应器中NO3-N浓度的影响
Fig. 4 Effect of initial NO2-N concentration on NO3-N concentration in reactor
图4 初始NO2-N浓度对反应器中NO3-N浓度的影响
Fig. 4 Effect of initial NO2-N concentration on NO3-N concentration in reactor
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图5 初始NO2-N浓度对反应器中TN浓度的影响
Fig. 5 Effect of initial NO2-N concentration on TN concentration in reactor
图5 初始NO2-N浓度对反应器中TN浓度的影响
Fig. 5 Effect of initial NO2-N concentration on TN concentration in reactor
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因此,初始NO2-N浓度越低,曝气初期,anammox菌竞争NH4+-N的能力越受限制,厌氧氨氧化速率低于亚硝酸化速率,NO2-N生成速率大于其消耗速率,呈现不同的NO2-N积累速率,当anammox菌和AOB的作用相当时,NO2-N浓度可基本保持不变;随着初始NO2-N浓度增加至25 mg·L−1时,anammox的底物限制因素解除。进水NH4+-N浓度在400 mg·L−1时,SBBR中初始NO2-N浓度大于25 mg·L−1时,厌氧氨氧化速率可以达到最大化,TN的去除率分别达到89.09%、87.75%、88.39%,接近理论值89%,同时可以提高去除负荷,缩短停留时间。

2.2 初始NO2-N浓度对N2O释放的影响

不同初始NO2-N浓度条件下,反应器中N2O释放速率的变化如图6所示。
图6 初始NO2-N浓度对反应器中ω(N2O-N)的影响
Fig. 6 Effect of initial NO2-N concentration on ω(N2O-N)in reactor
图6 初始NO2-N浓度对反应器中ω(N2O-N)的影响
Fig. 6 Effect of initial NO2-N concentration on ω(N2O-N)in reactor
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图6可知,曝气反应过程中,N2O释放速率ω(N2O-N)在不同浓度批次实验中均出现峰值。 初始NO2-N浓度在0 mg·L−1和25 mg·L−1时,ω(N2O-N)先下降,反应中后期,ω(N2O-N)峰值再次出现;AOB在氧化NH4+-N的过程中释放电子,NO2-N作为电子受体,将其转化为N2O。中后期时,ω(N2O-N)峰值出现的原因有:1)实验周期运行过程中,NO2-N和NH4+-N比值逐渐提高,anammox菌竞争NH4+-N能力增强,NO2-N产生则较少,亚硝酸化反应相对较弱,AOB反硝化产生N2O的可能性则较大;2)实验过程中,DO缓慢下降,而AOB利用NO2-N和DO作为电子受体的比例与反应器中DO密切相关,DO越低,NO2-N和DO的利用占比则越大。
初始NO2-N浓度在50 mg·L−1和100 mg·L−1时,ω(N2O-N)起始值就比较高,之后继续升高至峰值,初始NO2-N浓度为100 mg·L−1时,ω(N2O-N)初始释放速率为0.096 mg·(min·L)−1,接近其他实验组反应速率的2倍;在反应初期曝气时,AOB氧化NH4+-N的过程中,NH2OH和NOH作为中间产物累积,间接导致N2O产生;随着初始NO2-N浓度提高,诱发AOB产生isoNir[22],以NO2-N为电子受体,NH4+-N或NH2OH为电子供体,发生反硝化作用,成为导致N2O释放的因素之一;并且初始NO2-N浓度为100 mg·L−1时,FNA为0.007 mg·L−1,当FNA高于0.004 mg·L−1时,可能与Nos酶中含Cu2+的金属中心反应,完全抑制N2O还原[23]
反应过程中,NH4+-N浓度降低,AOB可利用的电子供体减少,N2O的释放也相应降低。反应终点时,各周期的ω(N2O-N)随着出水NH4+-N浓度的降低而降低,分别为0.026、0.016、0.003、0.003 mg·(min·L)−1,这与YUE等[24]研究NH4+-N浓度与N2O释放成正比的结论一致。
整体来看,初始NO2-N浓度为25 mg·L−1时,ω(N2O-N)值先降低后升高,出现2个峰值,初始NO2-N浓度为50 mg·L−1及以上时,ω(N2O-N)值前期达到峰值后,由于厌氧氨氧化作用,NH4+-N和NO2-N浓度同时降低,ω(N2O-N)逐渐降低。
图7可知,随着初始NO2-N浓度的增加,N2O的释放量、释放率依次增加。初始浓度为0 mg·L−1时,N2O的释放量仅为14.11 mg,释放率为7.03%,而初始浓度为100 mg·L−1时,其释放量、释放率分别高达28.55 mg、11.94%,各自为最低值的2倍和1.7倍。不同初始NO2-N浓度,N2O的释放量表现出线性相关的关系,各自的拟合系数R2分别为0.996、0.994、0.958、0.931,随初始NO2-N浓度的增加,N2O的释放量线性关系变差;初始NO2-N浓度为0、25、50和100 mg·L−1,前1/2周期内N2O释放量分别占总产量的46%、53%、68%、75%,这表明较高初始NO2-N浓度,可以刺激CANON工艺中N2O释放量大量产生;较低NO2-N浓度,N2O的释放量与时间呈线性关系。XIAO等[20]的研究也表明,在限氧条件下,存在初始NO2-N浓度可以增加CANON工艺的TN去除率,其中氮素以N2O形式去除的比例占TN去除率的0.41%~7.25%,表明CANON工艺中,NO2-N是影响N2O释放的关键因素之一,且直接参与N2O的产生。导致NO2-N积累的因素有DO、FA、FNA等,DO过高,会抑制anammox菌的活性,导致NO2-N积累,研究[23]发现,FNA浓度为0.000 7~0.001 mg·L−1时,Nos酶活性降低50%,当FNA浓度大于0.004 mg·L−1时,完全抑制N2O的还原,4个周期初始FNA分别为0.000 7、0.001 8、0.004 3和0.007 0 mg·L−1,后2个周期FNA浓度过高,抑制了亚硝酸盐还原酶的活性,导致NO2-N积累,这是N2O释放量逐渐增加的重要原因;因此,CANON工艺中,可以通过合理调整DO、FA和FNA的浓度,控制反应过程中的NO2-N积累量,从而有效控制N2O的产生。
图7 初始NO2-N浓度对反应器中N2O释放量的影响
Fig. 7 Effect of initial NO2-N concentration on N2O emissions in reactor
图7 初始NO2-N浓度对反应器中N2O释放量的影响
Fig. 7 Effect of initial NO2-N concentration on N2O emissions in reactor
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综上所述,增加初始NO2-N浓度,可促进CANON工艺的脱氮效率,但导致N2O释放量增加,本实验可知初始NO2-N浓度为25 mg·L−1时,厌氧氨氧化速率和亚硝酸化速率达到平衡,即可满足增加脱氮效率的条件,而初始NO2-N浓度为25 mg·L−1时,N2O释放量的增加幅度也较小,所以,在CANON工艺中添加使厌氧氨氧化速率和亚硝酸化速率达到平衡的NO2-N浓度,既可提高脱氮效率又能相对减少N2O的释放。

3 结论

1)在SBBR中,初始NO2-N浓度为0 mg·L−1时,氮素去除率为81.65%;初始NO2-N浓度为25、50、100 mg·L−1时,氮素的去除率分别达到89.09%、87.75%、88.39%,说明初始NO2-N可以提高CANON工艺的TN去除率。
2)随着NO2-N浓度增加,N2O的释放率增加,在初始NO2-N浓度为0、25、50、100 mg·L−1时,对应的N2O释放率分别为7.03%、7.93%、10.21%、11.94%。
3)初始NO2-N浓度为0、25、50、100 mg·L−1时,前1/2周期内N2O释放量分别占总产量的46%、53%、68%、75%,说明较高初始NO2-N浓度,可以刺激CANON工艺中N2O释放量增加。

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