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参考文献 1
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参考文献 2
余正贤. 等离子体技术在大气污染控制中的应用[J]. 广东化工, 2009, 36(7): 131-133.
参考文献 3
都基峻, 季学李. 低温等离子体处理气态污染物[J]. 污染防治技术, 2000, 13(1): 33-34.
参考文献 4
朱元右, 姜银方. 等离子体技术在大气污染治理中的应用[J]. 环境卫生工程, 2003, 11(4): 183-186.
参考文献 5
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参考文献 6
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参考文献 7
张越非, 叶齐政, 赵纯. 味精厂废水混合二相体放电预处理的研究[J]. 高电压技术, 2002, 28(2): 39-40.
参考文献 8
刘志刚. 负载型TiO2光催化剂在脉冲放电水处理技术中的应用[D]. 大连: 大连理工大学, 2005.
参考文献 9
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参考文献 10
黄虎宁. 刃-板电极脉冲电晕放电脱除NOx实验研究[D]. 大连: 大连理工大学, 2006.
参考文献 11
陈海丰. 针阵列双极电晕放电及其捕集颗粒物研究[D]. 大连: 大连海事大学, 2008.
参考文献 12
李坚, 豆宝娟, 梁文俊, 等. 喷嘴对板介质阻挡放电特性的实验研究[J]. 高电压技术, 2009, 35(5): 1099-1104.
参考文献 13
廖瑞金, 伍飞飞, 刘兴华, 等. 棒-板电极直流负电晕放电脉冲过程中的电子特性研究[J]. 电工技术学报, 2015, 30(10): 339-456.
参考文献 14
廖瑞金, 伍飞飞, 刘兴华, 等. 大气压直流正电晕放电暂态空间电荷分布仿真研究[J]. 物理学报, 2012, 61(24): 245-261.
参考文献 15
LIUX H, WEIH, FANY, et al. Simulation and analysis of electron transport paramenters in air discharge[J]. High Voltage Engineering, 2011, 37(7): 1614-1619.
参考文献 16
PANCHESHNYIS, NUDNOVAM, STARIKOVSKIIA. development of a cathode-directed streamer discharge in air at different pressures: Experiment and comparison with direct numerical simulation[J]. Physical Review E: Statistical Nonlinear & Soft Matter Physics, 2005, 71(1): 16-47.
目录 contents

    摘要

    放电等离子体技术被广泛用来处理各类有机污染物,其中放电电极的结构是污染物处理效率的关键。通过实验分别研究了在搭载齿轮-筒电极和线-筒电极的等离子体气体处理器下处理甲苯和VOC的效率。此外,还模拟了齿轮-筒电极的放电间距、齿轮齿数、电压大小对于放电特性与效率的影响。结果表明,齿轮-筒电极处理甲苯的效率比线-筒电极具有优势,最高效率可相差8.3%。齿轮-筒电极在处理VOC时的效率也优于线-筒电极2%~5%。放电间距在8~10 mm左右、齿轮为20齿时的电子数密度最大。同时,放电所产生的电子数密度随着电压的增大而增大,但当电压超过-20 kV时增长缓慢。齿轮-筒电极处理有机废气的效率比线-筒电极有提升,此外,电极结构还有优化提升空间。

    Abstract

    Discharge plasma technology is widely used to treat various organic pollutants, and the structure of discharge electrode is the key to improve the efficiency of pollutant treatment. In this study, the plasma gas processors with the gear-cylinder electrode and the wire-tube one were tested in terms of the treating efficiencies of toluene and VOC. In addition, the effects of the discharge distance, number of gear teeth and voltage on the discharge characteristics and efficiency were simulated. The results show that the gear-cylinder electrode was superior to the wire-tube one in the toluene treatment with the maximum difference of 8.3% in the treatment efficiency. For VOC treatment, the same result was obtained with the treatment efficiency difference of 2%~5%. The largest electron number density occurred at the discharge distance of 8~10 mm and the gear teeth number of 20. Moreover, the electrons number density through discharge increased with the increase of voltage, while it slowed down at the voltages over 20 kV. The efficiency of treating organic waste gas by the gear-cylinder electrode was improved in comparison with the wire-tube one, and the electrode structure could be further optimized.

    放电等离子体技术与传统的污染处理技术相比,具有相对低廉的运营成本、自动化的工业流程以及更良好的处理效[1,2,3,4],广泛运用在各类污染物,尤其是挥发性有机污染物和废水的治理过程当中。YAVOROSKY[5]对臭氧产生器进行了优化设计,通过雾状的介质阻挡放电,使其在水中的杀菌率达到了99.9%。李胜利[6]、张越非[7]将高压电晕放电技术引入到染料废水以及味精厂废水处理当中,并与传统的臭氧处理技术进行对比,相比臭氧处理,提高了污染废水的可生化性。刘志[8]将高压脉冲电晕放电与催化剂TiO2进行协同以降解酸性废水,结果比不使用催化剂的效率提高了16.73%。

    对传统电极结构的改进是提升放电效率和污染物处理效率的最直接方式之一。ROBINSON[9]研究的臭氧产生器采用了锥形介质阻挡放电结构,在锥尖端产生强电场强度,大大增加了臭氧的生成效率,其生成的臭氧浓度可以达到12 mg·L-1。黄虎[10]将线-板电极结构改进为刃-板电极结构并实现了氮氧化物脱除效率的提升,结果表明,当线板电极之间的间距增加时,放电电极的起晕电压随之升高,电极放电线板电极间的最佳距离为40 mm。陈海[11]使用了针-阵列电极结构进行电晕放电捕捉颗粒物的研究。其研究结果表明,当多针电极电晕放电的针极尖端的半径小于0.1 mm时,放电时的能量密度无明显变化;当半径在0.1 mm到1 mm之间变化时,放电的能量密度明显随着尖端半径的减小而提高。同时,放电功率随着电极间距的增大而增大,最大可注入功率出现了先增大后逐渐减小的趋势,当针尖间距为16 mm时,存在最大放电功率,并在32 mm时达到最大可注入功率。李坚[12]设计了喷嘴-板的介质阻挡电极结构,并对其放电特性进行了研究。其研究结果表明,电场强度由于电压的升高而增大,等离子体扩散的范围也随之增大。在相同条件下,喷嘴电极与板电极之间的间距影响等离子体的扩散角度,极间间距越小,扩散角度越大,当极间间距为30 mm时放电电流存在最大值。

    本研究以传统线-筒电极和齿轮-筒电极作为实验研究对象,分别对2种电极电晕放电处理甲苯和VOC的效率进行比较。通过COMSOL软件对齿-筒电极结构进行结构仿真优化,研究齿轮-筒电极的放电间距、齿轮齿数、电压大小对于电子生成效率的影响。

  • 1 实验部分

    1

    实验装置如图1所示,实物图如图2所示。整个实验装置由等离子体处理器、2台QC-2B型大气采样仪、以及1台GC-9790型气相色谱仪组成。本实验中所测量的有机污染气体的主要成分为甲苯以及部分挥发性有机物(VOC)。污染物通过大气采样仪来进行采集,该型号的大气采样仪带有气泵,在等离子体处理装置的入口进行气体的输入,在气体出口采集气体。经过等离子体处理器处理的气体被大气采样仪收集后,通过气相色谱仪对收集到的气体成分进行测量。分别比较经处理前后气体中所含有的甲苯以及VOC在被测气体中的浓度,检验电极结构是否能够起到提升污染物处理效率的效果。

    图1
                            实验装置示意图

    图1 实验装置示意图

    Fig. 1 Schematic diagram of experimental device

    图2
                            实验装置实物图

    图2 实验装置实物图

    Fig. 2 Physical diagram of experimental device

    本实验使用的放电电极被安装在等离子体处理器中,其结构示意图如图3所示。装有不锈钢齿轮状电极的阴极线长度为300 mm,线直径为5 mm,线上共有7个间隔均匀的齿轮,单齿长度为0.75 mm,齿轮间距为25 mm,齿轮轮盘直径为6.5 mm。作为对比实验所使用的未安装齿轮的线-筒电极的线长度为300 mm,直径为5 mm。作为阳极板电极尺寸直径为50 mm的圆筒,阴极线位于筒内的中心同轴位置。等离子体发生器外接电压为-10 kV。

    图3
                            电极结构示意图

    图3 电极结构示意图

    Fig. 3 Schematic diagram of electrode structure

    在实验中,分别对装有齿轮-筒电极的等离子体处理器和装有线-筒电极的等离子体处理器对甲苯和VOC的处理效率进行比较。将每种待测气体浓度由低到高各进行3次采样,分别测量气体在被处理前与被处理后的浓度变化。为了保证实验的一致性,将环境温度控制在15 ℃左右,入气口的流速控制在12.5 m·s-1,出气口的流速控制在10 m·s-1。结果如图4和图5所示。由结果可知,齿轮-筒电极电晕放电在处理甲苯时的处理效率平均达到了88.7%,较线-筒电极的处理效率提升了8.3%;在处理VOC的效率上平均达到了84.8%,比线-筒电极的处理效率高出了3%。所以,齿轮-筒电极结构在处理甲苯及VOC时较传统线-筒电极有优势。

    图4
                            2种电极的甲苯处理率

    图4 2种电极的甲苯处理率

    Fig. 4 Toluene treating efficiency of two electrodes

    图5
                            2种电极的VOC处理率

    图5 2种电极的VOC处理率

    Fig. 5 VOC treating efficiency of two electrodes

  • 2 仿真优化

    2
  • 2.1 仿真模型与边界条件

    2.1

    同轴齿轮-筒放电电极结构通过COMSOL Multiphysics软件绘制并建立。模型包含筒状阳极板、1个齿轮阴极线和空气流通域3部分,齿轮阴极线被放置在筒内。电极结构的二维结构示意图如图6所示,阳极筒半径分别为8、10、13、15、20和25 mm,阴极齿轮圆盘直径为6.5 mm,阴极线位于筒内的中心同轴位置。由于对称性,同样放电条件下不同位置的针尖放电过程相同。所选择的放电气体为空气,其成分中的氮气与氧气的比例设置为8∶2,空气存在于阳极筒与阴极线之间的空气流通域。

    图6
                            电极的仿真结构示意图

    图6 电极的仿真结构示意图

    Fig. 6 Schematic diagram of electrode simulation structure

    7为本次仿真的网格剖分示意图。在阴极表面附近区域和放电可能发展到的区域中,电子密度和电场强度等物理量相对于其他区域具有较大的数值及梯度,故该部分区域的网格剖分非常细。在计算过程中,模型总共划分为168 984个单元。在边界处最大网格单元尺寸为0.1 mm,最小网格单元尺寸为0.001 mm,其余部分的网格最大网格单元尺寸为0.2 mm,最小网格单元尺寸为0.025 mm。阴极上分别外接10~40 kV负直流电压,温度设定为T=26.85 ℃,环境气压设定P=1.01×105 Pa。由于初始条件不会影响整个放电过程中粒子的产生、运动与消散性质,设定时间t=0时,原计算区域内的电子数密度为1×1010 个·m-3,离子数密度为1×1017 个·m-3。本次计算所采用的流体动力学数值模型由文献中的方[13]得出。

    图7
                            网格剖分示意图

    图7 网格剖分示意图

    Fig. 7 Schematic diagram of meshing

    电子通量在电极上的边界条[13]为:

    Γ n = 1 - γ e 1 + γ e - 2 α e - 1 μ e E - n n e + 1 2 V e , t h n e
    (1)

    普遍认为,正负离子在电极表面会发生中和反应从而回归中性,这个过程中的离子的边界条[14]为:

    Γ i n = γ i 4 V e , t h
    (2)

    式中: Γ 为粒子的密度通量; n 为电极表面法向矢量; γ e 为二次电子发射系数,取值为0.01; V e , t h 是电子热力学速度; n e 为电子数密度; μ e 为电子迁移率;E为电场强度; α e 为电子通量,朝向电极时 α e =1,其他任意条件时 α e =0; Γ i 是粒子i的密度通量; γ i 为粒子i在电极表面衰变成中性的反应系[14,15]

    由于二维计算模型的对称结构,在对称轴即开放边界的位置,可以假定电势、电子、正离子以及负离子均在垂直于边界的方向上连续。从数学意义上表达,说明这些参数在该方向上的导数等于零,所以它们的边界条件为:

    n e = 0
    (3)
    n p = 0
    (4)
    n n = 0
    (5)
    ϕ = 0
    (6)

    式中: n e n p n n 分别代表电子、正离子以及负离子的粒子数密度; ϕ 代表电势。

    电晕放电过程中反应类型的数量达到数百[16],在本研究仿真中,简化了反应过程中所发生反应数量,所涉及到的反应如表1所示。在表1中: k 为反应的化学反应速率,单体反应时的单位为s-1,二体碰撞反应时的单位为m3·s-1,三体碰撞反应时的单位为m6·s-1 Δ ε 为电离能; M 代表空气中的中性粒子,在本研究中特指N2O2

    表1 仿真中所涉及到的反应

    Table 1 Reactions involved in simulation

    反应序号反应方程反应系数反应类型
    1 N 2 + e 2 e + N 2 + k = f ε 16 Δ ε = 15.6 e V 碰撞电离
    2 O 2 + e 2 e + O 2 + k = f ε Δ ε = 12.06 e V 碰撞电离
    3 O 2 + + e 2 O k = 2.0 × 10 - 13 复合
    4 O 2 + + O 2 - + M 2 O 2 + M k = 2.0 × 10 - 17 复合
    5 N 2 + + 2 e e + N 2 k = 2.5 × 10 - 46 复合
    6 N 2 + e + N 2 + 2 N 2 k = 6.07 × 10 - 34 复合
    7 2 O 2 + e O 2 - + O 2 k = 2 × 10 - 41 吸附
  • 2.2 仿真结果及讨论

    2.2
  • 2.2.1 电压参数优化

    2.2.1

    在-10、-20、-30、-40 kV条件下,分别对同轴齿轮-筒结构放电电极放电1 500 ns时,所产生的电子数密度进行对比讨论,在仿真计算时,将放电电极间距设置为10 cm,结果如图8所示。由图8可知,当其他条件一定时,电子数密度随着电压的增大而增大。但在电压从-10 kV增大到-40 kV的过程中,电压的增长率在逐渐减小。电压在-20~-40 kV放电过程中所产生的等离子体数接近一致。

    图8
                            不同电压下的电子数密度分布

    图8 不同电压下的电子数密度分布

    Fig. 8 Distribution of electron number density under different voltages

  • 2.2.2 齿轮齿数优化

    2.2.2

    对齿轮-筒结构放电电极阴极上齿轮中的齿数量进行对比优化仿真和讨论。分别对10、15、20和40齿的齿轮进行对比。以放电后产生的电子数密度为标准,对放电1 500 ns时的齿轮-筒结构阴极上齿轮的结构进行优化仿真。仿真结果如图9所示。由计算结果可知,当齿轮从10齿增加到20齿的过程中,空间内的最大电子数密度随着齿轮齿数的增大而增大。其中,10齿结构与15齿结构所产生的最大电子数密度相近,但15齿结构较10齿结构而言,所产生的电子数密度随着距阴极距离的增加而消散更快。在15~20齿的变化过程中,电子数密度增加明显。当齿数增加到40齿时,空间内的电子数密度急剧下降。由此可以得出,同轴齿轮-筒结构的阴极齿数在20齿左右能够在保证放电效率的情况下,有较大的电子数密度。

    图9
                            不同齿轮数的电子数密度

    图9 不同齿轮数的电子数密度

    Fig. 9 Electron number density of different gear numbers

  • 2.2.3 放电间距优化

    2.2.3

    分别对放电间距为8、10、13、15 mm的同轴齿 轮-筒结构放电电极进行仿真比较。以放电1 500 ns时空间内的电子数密度为参数讨论并比较电极的放电效率。仿真结果如图10所示。由计算结果可知,在其他条件一定时,放电间距越小,空间内的电子数密度越大。这是由于放电距离减小,导致电晕放电所需的起晕电压随之变小。电子数密度随电极间距的减小并不是均匀的,当电极间距大于13 mm时,电子数密度的变化明显变慢。当电极间距为15、20和25 mm时,电子数密度曲线几乎一致。根据仿真研究的结果,放电间距的合适值为8~10 mm之间。

    图10
                            不同放电间距的电子数密度

    图10 不同放电间距的电子数密度

    Fig. 10 Electron number density of different discharge intervals

  • 3 结论

    3

    1) 齿轮-筒电极结构在处理甲苯及VOC时较传统线-筒电极有优势。齿轮-筒电极电晕放电在处理甲苯时的处理效率平均达到了88.7%,较线-筒电极的处理效率提升了8.3%;在处理VOC的效率上平均比线-筒电极的处理效率高出了3%,达到了84.8%。

    2) 通过对齿轮-筒电极结构从放电间距的优化仿真,现放电间距与放电所产生的电子数密度成反比,放电间距越小,区域内的电子数密度越大,在实际应用中,放电间距还影响整个放电空间内气体的体积。从综合仿真结果来看,应选择8~10 mm为合适的放电电极间距。

    3) 在固定电极结构参数的情况下,电子数密度随着电压的增大而增大,但电压从-10 kV增大至 -40 kV的过程中,尤其电压在-20 kV以上时,电子数密度的增长率缓慢。由此可知,单纯的增加电压对等离子体放电效率的提升较小。电压选择在-20~-30 kV为合适的值。

    4) 放电效率并不会随着齿轮齿数的增加而增加。10齿的齿轮放电效率高于15齿的齿轮。另外,当齿轮数超过20齿后,电子数密度呈现下降趋势。故同轴齿轮-筒结构的阴极齿数在20齿左右为合适值。

  • 参 考 文 献

    • 1

      MASAAKI O, TOSHIAKI Y, TOMOYUKI K, et a1. Electric air cleaner composed of non-thermal plasma reactor and electrostatic precipitator[J]. Transactions on Industry Applications,2001, 37(5): 1505-1509.

    • 2

      余正贤. 等离子体技术在大气污染控制中的应用[J]. 广东化工, 2009, 36(7): 131-133.

    • 3

      都基峻, 季学李. 低温等离子体处理气态污染物[J]. 污染防治技术, 2000, 13(1): 33-34.

    • 4

      朱元右, 姜银方. 等离子体技术在大气污染治理中的应用[J]. 环境卫生工程, 2003, 11(4): 183-186.

    • 5

      YAVOROSKY N A, PELTSMAN S S. Technology of water treatment using pulsed electric discharges[J]. IEEE Transactions, 2002, 20(3): 422-427.

    • 6

      李胜利, 李劲, 王泽文, 等. 用高压脉冲放电等离子体处理印染废水的研究[J]. 中国环境科学, 1996, 16(1): 73-76.

    • 7

      张越非, 叶齐政, 赵纯. 味精厂废水混合二相体放电预处理的研究[J]. 高电压技术, 2002, 28(2): 39-40.

    • 8

      刘志刚. 负载型TiO2光催化剂在脉冲放电水处理技术中的应用[D]. 大连: 大连理工大学, 2005.

    • 9

      ROBINSON J A. Process in removal of VOCs by combinations of discharge plasma and other physical-chemical methods[J]. IEEE Transactions, 1997,15(8): 1791-1802.

    • 10

      黄虎宁. 刃-板电极脉冲电晕放电脱除NOx实验研究[D]. 大连: 大连理工大学, 2006.

    • 11

      陈海丰. 针阵列双极电晕放电及其捕集颗粒物研究[D]. 大连: 大连海事大学, 2008.

    • 12

      李坚, 豆宝娟, 梁文俊, 等. 喷嘴对板介质阻挡放电特性的实验研究[J]. 高电压技术, 2009, 35(5): 1099-1104.

    • 13

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    • 14

      廖瑞金, 伍飞飞, 刘兴华, 等. 大气压直流正电晕放电暂态空间电荷分布仿真研究[J]. 物理学报, 2012, 61(24): 245-261.

    • 15

      LIU X H, WEI H, FAN Y, et al. Simulation and analysis of electron transport paramenters in air discharge[J]. High Voltage Engineering, 2011, 37(7): 1614-1619.

    • 16

      PANCHESHNYI S, NUDNOVA M, STARIKOVSKII A. development of a cathode-directed streamer discharge in air at different pressures: Experiment and comparison with direct numerical simulation[J]. Physical Review E: Statistical Nonlinear & Soft Matter Physics, 2005, 71(1): 16-47.

王烨

机 构:武汉理工大学理学院,武汉 430070

Affiliation:School of Science, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, China

角 色:第一作者

Role:First author

邮 箱:334638435@qq.com

第一作者简介:王烨(1993— ),男,硕士研究生。研究方向:放电等离子体有机废气处理。E-mail:334638435@qq.com

徐晓英

机 构:武汉理工大学理学院,武汉 430070

Affiliation:School of Science, Wuhan University of Technology, Wuhan 430070, China

角 色:通讯作者

Role:Corresponding author

邮 箱:xu_xiao_ying@126.comxu_xiao_ying@126.com

作者简介:徐晓英(1957— ),女,博士,教授。研究方向:电磁防护理论与技术等。E-mail:xu_xiao_ying@126.com

金曙光,郑晓梅,张利田

角 色:中文编辑

Role:Editor

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/html/teepc_cn/201805160/alternativeImage/8927d4d8-357d-4ca4-ac73-c708b5b5691f-F002.jpg
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/html/teepc_cn/201805160/alternativeImage/8927d4d8-357d-4ca4-ac73-c708b5b5691f-F004.jpg
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/html/teepc_cn/201805160/alternativeImage/8927d4d8-357d-4ca4-ac73-c708b5b5691f-F007.jpg
反应序号反应方程反应系数反应类型
1 N 2 + e 2 e + N 2 + k = f ε 16 Δ ε = 15.6 e V 碰撞电离
2 O 2 + e 2 e + O 2 + k = f ε Δ ε = 12.06 e V 碰撞电离
3 O 2 + + e 2 O k = 2.0 × 10 - 13 复合
4 O 2 + + O 2 - + M 2 O 2 + M k = 2.0 × 10 - 17 复合
5 N 2 + + 2 e e + N 2 k = 2.5 × 10 - 46 复合
6 N 2 + e + N 2 + 2 N 2 k = 6.07 × 10 - 34 复合
7 2 O 2 + e O 2 - + O 2 k = 2 × 10 - 41 吸附
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图1 实验装置示意图

Fig. 1 Schematic diagram of experimental device

图2 实验装置实物图

Fig. 2 Physical diagram of experimental device

图3 电极结构示意图

Fig. 3 Schematic diagram of electrode structure

图4 2种电极的甲苯处理率

Fig. 4 Toluene treating efficiency of two electrodes

图5 2种电极的VOC处理率

Fig. 5 VOC treating efficiency of two electrodes

图6 电极的仿真结构示意图

Fig. 6 Schematic diagram of electrode simulation structure

图7 网格剖分示意图

Fig. 7 Schematic diagram of meshing

表1 仿真中所涉及到的反应

Table 1 Reactions involved in simulation

图8 不同电压下的电子数密度分布

Fig. 8 Distribution of electron number density under different voltages

图9 不同齿轮数的电子数密度

Fig. 9 Electron number density of different gear numbers

图10 不同放电间距的电子数密度

Fig. 10 Electron number density of different discharge intervals

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